活性炭對(duì)亞硝基二乙胺的去除性能

　　家用自來(lái)水一般都是使用氯化消毒工藝來(lái)處理飲用水的，效果雖然很好，但是氯消毒劑與水中有機(jī)物反應(yīng)產(chǎn)生的消毒副產(chǎn)物的存在。后來(lái)改進(jìn)的新型處理方法是使用氯胺消毒工藝可以降低水中三鹵甲烷和鹵乙酸的質(zhì)量濃度，不過(guò)也會(huì)出現(xiàn)亞硝胺產(chǎn)物。為了解決這些問(wèn)題，討論了改性活性炭的制備及其對(duì)亞硝基二乙胺的吸附性能。

　　目前，大部分研究涉及亞硝胺的吸附，基本都選擇亞硝基二乙胺作為研究對(duì)象，選擇活性炭作為吸附材料，三個(gè)因素單因素影響分析考慮高錳酸鹽濃度、煅燒溫度和煅燒時(shí)間。通過(guò)正交試驗(yàn)選擇了對(duì)亞硝基二乙胺吸附效果比較好的改性活性炭，隨后在不同的反應(yīng)時(shí)間、活性炭用量和pH條件下進(jìn)行了改性活性炭對(duì)亞硝基二乙胺的吸附實(shí)驗(yàn)。該結(jié)論為進(jìn)一步揭示亞硝基二乙胺在活性炭上的吸附機(jī)理提供了理論參考。

　　活性炭改性處理后的材料表征

　　當(dāng)原活性炭經(jīng)受0.1mol/L、0.5mol/L和0.8mol/L高錳酸鹽，煅燒溫度為400℃、500℃、800℃，煅燒時(shí)間為2小時(shí)，5小時(shí)和7小時(shí)。通過(guò)三因素三水平正交試驗(yàn)和極差分析篩選出改性活性炭的合適組合。改性后觀察到活性炭表面形態(tài)發(fā)生顯著變化，分別如圖1(b)所示。改性前的活性炭表面有較大的團(tuán)聚顆粒，表面沒(méi)有明顯的孔隙結(jié)構(gòu)。改性后表面粗糙，呈不規(guī)則凸起的刺狀顆粒結(jié)構(gòu)，孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)。改性前后活性炭的XRD圖如圖1(c)所示。活性炭改性前后的峰形相似，但一些峰出現(xiàn)，另一些峰消失。圖1(d)和1(e)分別顯示了活性炭改性前后的吸附和解吸等溫線(xiàn)。它們整體呈隨P/P0增加的趨勢(shì)，吸附量增加，但在相同情況下，改性活性炭的吸附能力更強(qiáng)。圖1(f)為改性前后活性炭的孔容孔徑分布，改性后的活性炭孔體積更大。改性活性炭的比表面積是活性炭的兩倍，累積吸附總孔體積是活性炭的1.72倍。

　　圖1：活性炭改性前后的材料特性。

　　活性炭吸附亞硝基二乙胺的正交試驗(yàn)結(jié)果

　　實(shí)驗(yàn)證明，當(dāng)改性活性炭的用量為6g/L、8g/L或10g/L，反應(yīng)時(shí)間為2小時(shí)、5小時(shí)或6小時(shí)，溶液的pH值為6、8或9時(shí)，亞硝基二乙胺的吸附效果增強(qiáng)。通過(guò)三因素三水平正交試驗(yàn)和極差分析，確定了活性炭的合適用量為8g/L，溶液pH值為6，反應(yīng)時(shí)間為6小時(shí)。這三個(gè)因素的利弊順序被確定為用量、酸堿度、反應(yīng)時(shí)間。補(bǔ)充信息中包含了正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)和極差分析。在合適條件下，改性活性炭對(duì)亞硝基二乙胺的吸附率達(dá)到78.66%。在相同條件下，未改性活性炭對(duì)亞硝基二乙胺的吸附率為36.1%，未改性預(yù)浸料活性炭對(duì)亞硝基二乙胺的吸附率為53.7%。

　　吸附動(dòng)力學(xué)

　　根據(jù)動(dòng)力學(xué)方程，當(dāng)溫度為25℃且改性活性炭用量為8g/L時(shí)，擬一級(jí)動(dòng)力學(xué)和擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)分別用于擬合。發(fā)現(xiàn)二階動(dòng)力學(xué)方程的擬合效果更好，結(jié)果如所示圖2。

　　圖2：偽二階動(dòng)力學(xué)。

　　吸附等溫線(xiàn)

　　當(dāng)反應(yīng)溫度為25℃，投加量為8g/L時(shí)，可獲得不同初始濃度下亞硝基二乙胺的平衡濃度和改性活性炭的平衡吸附容量。使用Langmuir和Freundlich熱力學(xué)方程對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，結(jié)果如所示圖3從圖中可以看出，吸附過(guò)程不符合Langmuir等溫線(xiàn)方程，F(xiàn)reundlich吸附等溫線(xiàn)方程也適用。當(dāng)初始濃度達(dá)到一定值時(shí)，吸附趨于平衡并達(dá)到飽和。

　　圖3：吸附等溫線(xiàn)。

　　具體吸附機(jī)理

　　改性后，活性炭的比表面積和孔容大大增加，并且可以觀察到明顯的孔結(jié)構(gòu)，從而增加了活性炭對(duì)亞硝基二乙胺的吸附能力。在物理吸附過(guò)程中，亞硝基二乙胺與活性炭分子之間存在范德華引力，使亞硝基二乙胺分子吸附在活性炭表面直至達(dá)到吸附平衡。在這項(xiàng)研究中，改性活性炭在亞硝基二乙胺吸附過(guò)程中表現(xiàn)出解吸現(xiàn)象。原因是范德華引力小，分子間結(jié)合力弱，說(shuō)明活性炭對(duì)亞硝基二乙胺的整體物理吸附效果較差。

　　亞硝基二乙胺在活性炭上的吸附主要發(fā)生在大孔和中孔中，在大孔徑下吸附效果最好。影響亞硝基二乙胺在活性炭上吸附的因素的重要性順序是用量、酸堿度和反應(yīng)時(shí)間。活性炭上的吸附過(guò)程符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型，包括物理吸附和化學(xué)吸附。活性炭上的化學(xué)吸附類(lèi)型主要為多分子層化學(xué)吸附，符合Freundlich方程。高錳酸鹽預(yù)浸增加了活性炭表面含氧官能團(tuán)，從而提高了亞硝基二乙胺的吸附效果。

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