活性炭催化劑對(duì)一氧化氮的氧化作用

　　工業(yè)煙氣中氮氧化物是常見(jiàn)的空氣污染物，燃煤產(chǎn)生的煙氣中也有。其中一氧化氮可以通過(guò)活性炭催化氧化為二氧化氮，通過(guò)二氧化氮溶于水的原理來(lái)去除。這個(gè)過(guò)程中的主要過(guò)程是選擇性催化還原工藝，包括貴金屬和活性炭在內(nèi)的幾種催化劑可以催化一氧化氮的氧化。通過(guò)與活性炭的物理特性除氧化一氧化氮之外，活性炭催化劑還可將其他污染物氧化為更易溶于水且更易于去除的狀態(tài)，從而形成了多污染物去除策略。這包括將SO 2轉(zhuǎn)化為SO 3或?qū)⒃�素汞轉(zhuǎn)化為離子汞，并且通過(guò)溶解在水中除去。

　　活性炭催化氧化一氧化氮測(cè)試條件

　　通過(guò)使用活性炭催化劑在環(huán)境溫度下在干燥或濕潤(rùn)條件下進(jìn)行一氧化氮的氧化實(shí)驗(yàn)。還用空反應(yīng)器進(jìn)行基線測(cè)試。大多數(shù)實(shí)驗(yàn)是在環(huán)境壓力下進(jìn)行的。然而，一些實(shí)驗(yàn)也在高壓下進(jìn)行。對(duì)于在大氣壓下進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)，使用內(nèi)徑為1 cm的固定床玻璃管反應(yīng)器，而對(duì)于高壓實(shí)驗(yàn)，則使用1 cm的不銹鋼柱。在反應(yīng)器后放置一個(gè)背壓氣體調(diào)節(jié)器，以控制高壓實(shí)驗(yàn)中的壓力。干和濕測(cè)試均使用50標(biāo)準(zhǔn)立方厘米/分鐘的氣體流速。在約4%的氧氣存在下，一氧化氮入口濃度為1000±50 ppm(在氮?dú)庵?。活性炭催化劑的質(zhì)量固定為0.5 g，相當(dāng)于空反應(yīng)高1.3-2.8 cm。對(duì)于惰性材料，使用相似的高度，約等于2 g填料。分析處理過(guò)的氣體混合物中的NO，NO2，和氮氧化物用化學(xué)發(fā)光分析器來(lái)分析。

　　干燥條件下活性炭催化氧化

　　為了測(cè)試活性炭在環(huán)境溫度下對(duì)氧化和去除的催化和吸附性能。這些簡(jiǎn)化的條件與實(shí)際煙氣條件大不相同，后者具有不同的成分和雜質(zhì)，并且在不同的壓力和溫度下。但是，這些條件使我們能夠簡(jiǎn)化復(fù)雜的系統(tǒng)，以更好地了解NO氧化。圖中顯示了在干燥條件下，環(huán)境溫度和壓力下不同活性炭在NO氧化過(guò)程中NO，NO 2和氮氧化物的濃度分布圖。NO氧化轉(zhuǎn)化率與運(yùn)行時(shí)間的關(guān)系也可以由NO濃度來(lái)計(jì)算的。還計(jì)算了每個(gè)給定時(shí)間的NO入口和氮氧化物出口濃度之間的差異，并顯示為通過(guò)吸附去除的氮氧化物量。基線測(cè)試代表在相同條件下通過(guò)使用無(wú)活性炭催化劑的空反應(yīng)器進(jìn)行的測(cè)試。穩(wěn)態(tài)NO轉(zhuǎn)化率，氮氧化物的累積量吸附，以及所需要的時(shí)間，以達(dá)到最大的NO濃度或吸附的突然釋放NO 2的出口流中還從濃度曲線中獲得了這些元素。

　　圖1：在環(huán)境溫度和壓力下的干燥測(cè)試條件下，不同活性炭在NO氧化過(guò)程中一氧化氮的濃度曲線。

　　基線NO氧化結(jié)果表明，在沒(méi)有催化劑的情況下NO轉(zhuǎn)化率為10%，而使用活性炭催化劑時(shí)，NO轉(zhuǎn)化率為47-81%。在經(jīng)過(guò)測(cè)試的商用活性炭中，帶官能團(tuán)的活性炭NO氧化轉(zhuǎn)化率為74%，大大高于其他經(jīng)過(guò)測(cè)試的商用活性炭的47-59%轉(zhuǎn)化率。通過(guò)引入氮官能團(tuán)或用熱解碳覆蓋活性炭表面，NO氧化性能可提高至80%。

　　高壓下活性炭催化氧化

　　通過(guò)比較在室溫和干燥條件下在大氣壓力和升高的壓力(即120 psig)下活性炭的NO氧化曲線，可以檢查壓力對(duì)NO催化氧化的影響。為了比較在不存在催化劑的情況下催化和非催化NO的氧化，還通過(guò)使用空床或填充有惰性填充材料的反應(yīng)器進(jìn)行了基準(zhǔn)測(cè)試。高壓測(cè)試是在短時(shí)間內(nèi)(即2小時(shí))進(jìn)行的，這主要是因?yàn)榕c進(jìn)行較長(zhǎng)時(shí)間的高壓測(cè)試相關(guān)的操作問(wèn)題(例如氣體流量的波動(dòng)和質(zhì)量流量控制器的穩(wěn)定性)。

　　在大氣或高壓下沒(méi)有氧氣的情況下進(jìn)行的基線活性炭測(cè)試中吸附的NO，NO 2，氮氧化物和氮氧化物的濃度曲線證實(shí)，即使在200 psig的高壓下也不會(huì)發(fā)生NO 2的形成或大量NO的吸附。在沒(méi)有氧氣的情況下，活性炭催化劑上沒(méi)有NO吸附。即使在200 psig下，NO也無(wú)法物理吸附在活性炭表面上，而且氧氣的存在也是必不可少的以促進(jìn)NO在化學(xué)吸附的氧位點(diǎn)上的化學(xué)吸附。

　　圖2：活性炭在干燥測(cè)試條件下，環(huán)境溫度和大氣壓或無(wú)氧(基線)或有氧的情況下，在NO氧化過(guò)程中一氧化氮的濃度曲線。

　　活性炭在大氣壓下對(duì)NO的催化轉(zhuǎn)化率為74%，但通過(guò)將壓力提高至120 psig可實(shí)現(xiàn)接近完全的轉(zhuǎn)化，因?yàn)榛钚蕴吭?20 psig下的NO濃度分布在約1小時(shí)后接近零。NO和氮氧化物曲線在高壓下顯示出接近完全的NO轉(zhuǎn)化，其中約94%的NO 2通過(guò)吸附到活性炭中而去除。這些結(jié)果表明，在干燥條件下，通過(guò)在中等壓力下使用碳催化劑可以在環(huán)境溫度下實(shí)現(xiàn)接近完全的NO轉(zhuǎn)化。完全的NO轉(zhuǎn)化可能是由于催化氧化和非催化高壓氧化的共同作用。

　　關(guān)于活性炭對(duì)一氧化氮的氧化和去除的吸附性能進(jìn)行基礎(chǔ)研究。在干燥條件下進(jìn)行的催化氧化實(shí)驗(yàn)中的一氧化氮濃度分布圖表明，引入氮官能度或用熱解碳覆蓋活性炭表面可以增強(qiáng)活性炭對(duì)NO氧化的催化活性。在大氣中存在氧氣的情況下，非催化NO氧化可導(dǎo)致約10%的轉(zhuǎn)化率，而將壓力提高至217 psig則可將NO轉(zhuǎn)化率大幅提高至62%。相比之下，在干燥條件下，大氣壓下活性炭催化的NO催化轉(zhuǎn)化率為74%，但通過(guò)將壓力提高至120 psig，可以實(shí)現(xiàn)接近完全的轉(zhuǎn)化。總體而言，具有高比表面積的活性炭表現(xiàn)出高催化活性。

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